Тим часом Військо Запорозьке, не знаючи дальших намірів Дорошенка й пам'ятаючи зрадливі вчинки татар за останні 15 років, починаючи з Берестечка, скористалося з того, що орда перебувала на Україні, й рушило походом на Крим. Під проводом кошового отамана Івана Рога та полковника Сірка запорожці несподівано напали і спалили Перекоп, а далі, поділивши військо надвоє, кинулися шляхами: Ріг - на Бахчисарай, а Іван Сірко - на Кафу. Обидві частини Запорозького Війська без жалю вирізували й випалювали татарські улуси й міста, забирали скарби, виганяли худобу й так налякали кримського хана, що він покинув своє царство, сів на корабель і втік за море. Похазяйнувавши в Криму, як хотіли, визволивши з неволі кілька тисяч земляків та захопивши здобич, запорожці щасливо вернулися на Січ.
Цей вчинок розвіяв усі мрії гетьмана. Татари, що були при ньому, зачувши про події в Криму, покинули Дорошенка, й він негайно мусив примиритися із Собеським.
На Лівобережній Україні весь 1667 рік зростало обурення проти Брюховецького. Із Запорожжя воно хутко перекинулося на Україну й з початку року 1668-го набуло на Гетьманщині такої сили, що Брюховецький зрозумів намарність подальшої боротьби зі своїми земляками і, щоб утримати булаву, змушений був виступити проти воєвод і взагалі проти російської зверхності. Про свій похід Брюховецький сповістив запорожців та гетьмана Правобережжя Дорошенка, а сам у січні 1668 року зібрав у Гадячі раду й одверто проголосив себе оборонцем прав України.
Тільки Брюховецький спізнився привернути на свій бік козаків. Всі його вже ненавиділи, і тоді ж на Правобережжі, в Чигирині, відбулася рада з правобережних полків та запорожців, скликана Дорошенком, і на ній було ухвалено з'єднати обидві половини України під рукою Дорошенка.
На початку лютого запорожці вийшли на Гетьманщину й підняли там повстання, яке невдовзі перекинулося й на Слобожанщину, де володарював Іван Сірко, спершу - в Змієві, згодом - під Харковом та Полтавою.
Російський уряд ще мав надію прихилити запорожців на свій бік і послав, було, на Січ царську грамоту, гроші й подарунки, та запізнився: коли по весні на Україну рушило російське військо під проводом боярина Ромодановського, то назустріч йому з-за Дніпра виступив із козаками й татарами Дорошенко й попрямував на Полтавщину, щоб там з'єднатися з лівобережними полками.
Знаючи, що козаки ненавиділи Брюховецького, Дорошенко, наблизившись 7 червня до табору лівобережного гетьмана, який стояв біля Сербиної могили неподалік Диканьки, передав йому, щоб той своєю волею зрікся булави й прислав йому військові клейноди. Брюховецький на це не сподівався й хотів, було, змагатися, та його схопили всі, покривджені ним, і приволокли до гетьмана Лівобережжя.
Побачивши перед очима суперника, Дорошенко звелів прикувати його до гармати, доки військова рада судитиме за те, що зламав військові звичаї і став боярином. Та, віддаючи той наказ серед неймовірного галасу, Дорошенко махнув рукою, і козаки, що привели Брюховецького, зрозуміли це так, ніби їм подано знак знищити свого гетьмана, і вони забили його на смерть.
Чи щиро то було, чи не щиро, але Дорошенко вдав, що дуже жалкує за вбивство Брюховецького і звелів його тіло з пошаною відвезти до Гадяча й урочисто поховати під церквою, збудованою небіжчиком. Потім, проголосивши себе гетьманом України обох берегів Дніпра, Дорошенко зі своїм військом вирушив назустріч Ромодановському, але той не наважився дати бій козакам і вийшов за межі України.
Хоч таким чином розкраяна Андрусівською умовою Україна об'єдналась, і від того справи Дорошенка склалися дуже щасливо, та не надовго. Під час походу проти російського воєводи Дорошенко почув, що йому зрадила дружина, й, засумувавши з тієї звістки, покинув військо й подався до Чигирина.